本文選自《物理》2023年第12期

摘要 2023年諾貝爾物理學(xué)獎授予超快激光科學(xué)和阿秒物理領(lǐng)域的三位科學(xué)家，以表彰他們在阿秒光脈沖的產(chǎn)生和應用上做出的卓越貢獻。阿秒光脈沖的產(chǎn)生，使得人們可以在亞原子尺度上研究電子的超快運動(dòng)，打開(kāi)通向“電子世界”的大門(mén)。目前，基于阿秒光脈沖發(fā)展的阿秒光子/電子譜學(xué)已經(jīng)成為物理、化學(xué)、生物等眾多領(lǐng)域重要的研究手段。文章將簡(jiǎn)要介紹阿秒光脈沖的研究背景、產(chǎn)生、測量方法及其在電子超快動(dòng)力學(xué)研究中的應用。

關(guān)鍵詞 諾貝爾物理學(xué)獎，超快激光科學(xué)，阿秒物理，阿秒光脈沖

01

引 言

2023年10月，瑞典皇家科學(xué)院宣布將本年度諾貝爾物理學(xué)獎授予皮埃爾·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、費倫茨·克勞斯(Ferenc Krausz)和安妮·呂利耶(Anne L’ Huillier)三位科學(xué)家(圖1)，以表彰他們在實(shí)驗上產(chǎn)生阿秒激光脈沖并將其運用到物質(zhì)中電子超快動(dòng)力學(xué)的探測上[1]。阿秒光源的產(chǎn)生和應用使得人們可以在原子尺度上捕捉電子的超快運動(dòng)，為揭示微觀(guān)量子世界的基本動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了強有力的探測手段，同時(shí)它也催生了“阿秒物理”這一全新的研究領(lǐng)域。

圖1 三位諾貝爾物理學(xué)獎獲得者[1]

時(shí)間和空間是描述物質(zhì)運動(dòng)和變化的兩個(gè)關(guān)鍵維度。為了深入理解物質(zhì)的微觀(guān)特性和動(dòng)態(tài)，我們必須探索更為細微的時(shí)間和空間尺度。物質(zhì)由原子和分子組成。原子，作為化學(xué)反應最基本的單位，是由中心的原子核及其周?chē)碾娮訕嫵傻摹Ｒ詺湓訛槔诘谝徊栜壍郎希娮永@核運動(dòng)的周期約為150阿秒(attosecond，簡(jiǎn)記為as，1 as=10-18 s)。為了更直觀(guān)地感受電子運動(dòng)的時(shí)間尺度，這里給出其他物質(zhì)運動(dòng)的特征時(shí)間尺度，如圖2所示。在宏觀(guān)尺度，通過(guò)廣義相對論等理論結合宇宙學(xué)模型，估計的宇宙年齡約為138億年，相當于1018 s，人的壽命大約幾十年，約為1010 s；在介觀(guān)尺度，芯片的運行速度在納秒量級(nanosecond，簡(jiǎn)記為ns，1 ns=10-9 s)；在微觀(guān)尺度，分子的轉動(dòng)在皮秒量級(picosecond，簡(jiǎn)記為ps，1 ps=10-12 s)，而分子的振動(dòng)則在飛秒量級(femtosecond，簡(jiǎn)記為fs，1 fs=10-15 s)。利用玻爾模型，我們知道電子在基態(tài)軌道上運動(dòng)時(shí)，軌道能量絕對值E1≈13.6 eV，因此可以估算電子在氫原子內運動(dòng)的時(shí)間尺度t0~?/E1≈48×10-18 s，即48 as。我們還可以估算電子圍繞玻爾軌道運動(dòng)一周需約150 as。可見(jiàn)，阿秒是原子內電子運動(dòng)的特征時(shí)間尺度。為了捕捉電子的超快運動(dòng)，探測手段必須達到阿秒時(shí)間精度。

圖2 物質(zhì)運動(dòng)的特征時(shí)間尺度

02

從脈沖激光到阿秒光源

光與物質(zhì)的相互作用為研究物質(zhì)和光場(chǎng)特性提供了寶貴的手段。這種相互作用推動(dòng)了量子物理、原子物理、非線(xiàn)性光學(xué)和量子光學(xué)等學(xué)科的發(fā)展，并為多項關(guān)鍵技術(shù)奠定了基礎。激光技術(shù)的誕生將光與物質(zhì)相互作用研究推向了新的高潮。激光(light amplification by stimulated emission of radiation，LASER)，意思是“受激輻射的光放大”，它是20世紀人類(lèi)的又一重大技術(shù)突破。激光的受激輻射放大原理在1916年由愛(ài)因斯坦提出，但直到1960年，世界上第一臺紅寶石激光器才問(wèn)世。激光憑借其獨特屬性，如單色性好、相干性高和亮度高，得到了廣泛應用。激光的發(fā)明不僅促進(jìn)了激光技術(shù)的發(fā)展，還催生了新領(lǐng)域，如非線(xiàn)性光學(xué)。從1961年發(fā)現二次諧波到20世紀70年代末，是非線(xiàn)性光學(xué)研究迅速發(fā)展的時(shí)期。

在過(guò)去的幾十年里，科學(xué)家們不斷追求激光器的高穩定性、高功率、短脈寬、可調諧等目標。隨著(zhù)可調Q (Q值表示激光諧振腔的品質(zhì)因子)、鎖模技術(shù)的提出，激光的脈寬不斷減小，可達皮秒量級，峰值功率逐漸增大，可達109 W。20世紀80年代，得益于啁啾脈沖放大技術(shù)的提出，超短脈沖激光的峰值功率逐步提高，已達到太瓦(1 TW=1012 W)、甚至拍瓦(1 PW=1015 W)量級，其聚焦后的功率密度達到1023 W/cm2。啁啾脈沖放大技術(shù)的提出者Gérard Mourou以及Donna Strickland獲2018年的諾貝爾物理學(xué)獎[2]。

隨著(zhù)超短激光技術(shù)的發(fā)展，激光科學(xué)家不斷提升平均功率和峰值功率，還不斷縮短超短脈沖激光的脈沖寬度。目前，飛秒激光脈沖技術(shù)已經(jīng)相對成熟，為超快光學(xué)研究開(kāi)辟了新的途徑。它能夠捕捉分子的核波包動(dòng)態(tài)，揭示其轉動(dòng)、振動(dòng)以及化學(xué)鍵的形成和斷裂等過(guò)程。然而觀(guān)察電子的超快動(dòng)態(tài)，需要將脈沖進(jìn)一步縮短到阿秒級別。飛秒激光技術(shù)產(chǎn)生的脈寬止步于4 fs量級，在它面前是難以逾越的“飛秒屏障”，這意味著(zhù)更短脈沖的產(chǎn)生，需要“研究范式的轉變”。

強激光與原子的相互作用為阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了新的技術(shù)路徑。得益于超短超強脈沖的發(fā)展，聚焦之后的激光強度通常可達1013—1015 W/cm2，對應的電場(chǎng)強度范圍為107—109 V/cm，這一強度已經(jīng)可以與原子內部的電場(chǎng)強度相媲美(例如，氫原子基態(tài)電子所受到的電場(chǎng)場(chǎng)強約為5×109 V/cm)。在這種極端光場(chǎng)作用下，原子、分子的行為超越了傳統理論的描述，帶來(lái)了如隧道電離、多光子電離和高次諧波產(chǎn)生等新奇的非線(xiàn)性現象。這一領(lǐng)域的快速發(fā)展促成了超快強場(chǎng)光物理領(lǐng)域的形成，為未來(lái)的科學(xué)研究開(kāi)辟了新的方向。

1887年，德國科學(xué)家赫茲發(fā)現金屬表面在光輻射的作用下會(huì )發(fā)射出電子，這種現象被稱(chēng)為光電效應[3]。光電效應是典型的單光子電離過(guò)程。1905年，愛(ài)因斯坦提出了光量子假說(shuō)并成功地解釋了這一現象[4]，與此同時(shí)，他預言當輻射場(chǎng)的強度足夠高時(shí)，量子體系可能會(huì )發(fā)生多光子過(guò)程。早期，礙于輻射場(chǎng)光子密度較低，實(shí)驗上很難觀(guān)測到多光子過(guò)程。直到1960年，激光的發(fā)明使得輻射場(chǎng)的光子數密度提高了好幾個(gè)數量級，這為觀(guān)測多光子過(guò)程提供了條件。1963年，E. K. Damon等人使用紅寶石激光來(lái)電離He、Ar以及中性混合氣體，首次在實(shí)驗上觀(guān)測到了多光子電離過(guò)程[5]，隨后G. S. Voronov等人利用紅寶石激光觀(guān)測到了Xe原子的7光子電離過(guò)程[6]。目前，普遍認為多光子電離發(fā)生在激光強度約為1013 W/cm2的條件下，這一過(guò)程可以由低階微擾理論描述。1979年，今年諾貝爾物理學(xué)獎得主Agostini組首次在實(shí)驗上觀(guān)測到多光子閾上電離現象(above threshold ionization，ATI)[7]。他們發(fā)現電子吸收足夠的光子數達到電離能以上之后，還可進(jìn)一步吸收額外的光子發(fā)生連續態(tài)間的躍遷。ATI的發(fā)現開(kāi)啟了強場(chǎng)物理實(shí)驗研究的序幕，標志著(zhù)光與物質(zhì)相互作用由非線(xiàn)性光學(xué)時(shí)代邁入了強場(chǎng)物理時(shí)代。

隨后，L’ Huillier組在Kr原子的多光子電離實(shí)驗中觀(guān)察到了多電離現象，即Kr原子吸收多個(gè)光子發(fā)生電離，產(chǎn)生了Kr+，Kr2+，Kr3+和Kr4+這些不同離子[8]。隨后，他們在Xe原子的實(shí)驗中同樣觀(guān)察到了類(lèi)似的多電離現象[9]。原子多光子多電離現象的發(fā)現為后續電離過(guò)程中電子—電子關(guān)聯(lián)研究提供了基礎。

光與原子的相互作用，不僅涉及到光電子發(fā)射過(guò)程，還有光子的輻射。1987年，A. McPherson等人利用248 nm的強紫外激光照射稀有氣體原子獲得了波長(cháng)小于80 nm的真空極紫外輻射，首次在實(shí)驗上觀(guān)測到高次諧波產(chǎn)生(high-order harmonic generation，HHG)[10]。假設入射激光場(chǎng)的頻率為ω，產(chǎn)生的高次諧波光子能量為Nω，N為奇數，代表高次諧波的階次。典型的高次諧波頻譜如圖3所示，類(lèi)似于閾上電離的電子能譜，高次諧波的強度先隨階次的增大指數下降，這個(gè)區域被稱(chēng)為微擾區，隨后出現一個(gè)較長(cháng)的平臺區，各階諧波強度相當，之后隨著(zhù)階次的增大，諧波強度快速下降，進(jìn)入截止區，最終在某一能量處截止。

圖3 典型的高次諧波光譜[1]

1988—1992年間，L’ Huillier，K. Shapher，K. C. Kulander等人針對高次諧波過(guò)程開(kāi)展了大量的理論和實(shí)驗研究，加深了人們對高次諧波產(chǎn)生機制、效率及相位匹配的理解[11—16]。時(shí)域上，高次諧波過(guò)程可用1993年P(guān). Corkum針對強場(chǎng)電離過(guò)程提出的著(zhù)名“三步”模型來(lái)解釋[17]。如圖4所示，在該模型中，電子首先在強激光場(chǎng)的作用下發(fā)生隧穿，隧穿之后的電子在外加激光場(chǎng)的作用下加速，并有可能返回母核，與核發(fā)生復合，回到基態(tài)，多余的電子能量以高能光子的形式釋放。作為強場(chǎng)物理的先驅?zhuān)珻orkum與另外兩名諾獎得主L’ Huillier以及Krausz共同獲得了2022年的沃爾夫物理學(xué)獎，以表彰他們“對超快激光科學(xué)和阿秒物理學(xué)的開(kāi)創(chuàng )性貢獻”。無(wú)論是Kulander等人的解釋?zhuān)€是“三步”模型，都是半經(jīng)典的。直到1994年，M. Lewenstein、L’ Huillier和Corkum與其他幾位合作者進(jìn)一步提出了一個(gè)完整的量子理論[18]，證實(shí)了Kulander和Corkum的半經(jīng)典解釋。

圖4 強場(chǎng)電離的“三步”模型[1]

在揭示了高次諧波的輻射機制之后，科學(xué)家開(kāi)始研究HHG的時(shí)域特征。1996年，L’ Huillier等人理論研究發(fā)現，通過(guò)篩選電子軌跡，原則上可以利用HHG制備阿秒脈沖串[19]。長(cháng)、短電子軌道概念也是在這項工作中被提出的，并一直沿用至今。該研究為實(shí)驗上產(chǎn)生阿秒激光脈沖提供了強有力的理論依據。隨后，他們在實(shí)驗中利用遠場(chǎng)干涉的方法研究了高次諧波的時(shí)間相干特性[20]。

伴隨著(zhù)阿秒脈沖產(chǎn)生的物理機制、頻譜特征及時(shí)域特性的揭示，實(shí)驗上阿秒脈沖產(chǎn)生和測量的技術(shù)條件也越來(lái)越成熟。2001年，Agostini利用800 nm光場(chǎng)中Ar原子的HHG首次在實(shí)驗上產(chǎn)生了阿秒光脈沖串[21]，實(shí)驗方案如圖5所示，他們還利用雙光子干涉的阿秒拍頻重構(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition，RABBITT)實(shí)現了對諧波相位以及阿秒脈沖串中脈沖寬度的測量。

圖5 產(chǎn)生阿秒脈沖串的實(shí)驗方案[21] (a)一束鈦藍寶石激光脈沖(800 nm，40 fs，1 kHz)經(jīng)過(guò)掩模板被分成外部環(huán)形部分和中心部分。這兩個(gè)部分經(jīng)過(guò)延時(shí)片后聚焦到氬(Ar)氣體靶上，其中中心部分電離Ar原子，并產(chǎn)生極紫外(XUV)諧波，而環(huán)形部分在后續傳播過(guò)程中被小孔光闌阻擋，只有紅外脈沖(IR)的中心部分及其諧波可以通過(guò)。隨后，光束通過(guò)一個(gè)鎢涂層球形反射鏡聚焦到氬氣體靶上，使之發(fā)生電離。電離產(chǎn)生的光電子通過(guò)飛行時(shí)間電子譜儀和微通道板來(lái)探測；(b)XUV+IR雙光子量子躍遷路徑。這里ωlaser表示基頻光頻率，ωq=qω。電子從基態(tài)吸收單個(gè)XUV光子發(fā)生電離，躍遷到連續態(tài)(如藍色箭頭所示)。在IR光場(chǎng)的作用下，電子將吸收或釋放1個(gè)IR光子，發(fā)生連續態(tài)間躍遷(如紅色箭頭所示)。對于吸收1個(gè)ωq+1光子釋放1個(gè)IR光子，以及吸收1個(gè)ωq-1光子再吸收1個(gè)IR光子這兩條雙光子量子躍遷路徑而言，電子將躍遷到相同的能量處，并發(fā)生干涉，在電子能譜上形成邊帶結構

除了產(chǎn)生阿秒脈沖串，產(chǎn)生單個(gè)孤立的阿秒激光脈沖也同樣重要。同年，Krausz團隊利用周期量級的激光脈沖驅動(dòng)高次諧波過(guò)程，通過(guò)提取高次諧波譜截止區的頻譜，首次獲得了650 as單脈沖[22]。值得注意的是，由于單阿秒脈沖制備過(guò)程中使用了周期量級光脈沖做驅動(dòng)光，考慮到光場(chǎng)的相干性以及輻射場(chǎng)的強度，這就對驅動(dòng)光載波包絡(luò )相位(carrier-envelop offset phase，CEP，代表激光脈沖峰值和激光包絡(luò )間的相位差)的穩定性提出了嚴格的要求，需要用到相位鎖定技術(shù)。2003年，在與T. W. Hänsch等緊密合作下，Krausz研究團隊實(shí)現了對周期量級激光脈沖CEP的鎖定，解決了單阿秒激光脈沖穩定性的問(wèn)題，并為其后續的應用掃除了障礙[23]。CEP鎖定技術(shù)的核心是光頻梳相關(guān)技術(shù)，這項技術(shù)正是2005年諾貝爾物理學(xué)獎獲得者Hänsch的開(kāi)創(chuàng )性工作。

在實(shí)現了單個(gè)阿秒脈沖的穩定產(chǎn)生后，Krausz團隊開(kāi)始尋找其在超快時(shí)間分辨測量中的應用。他和Corkum于2002年提出了一種時(shí)間分辨測量方法，稱(chēng)為“阿秒條紋相機(attosecond streaking camera)”[24]。該方法的核心思想是使用孤立的阿秒光脈沖電離原子，并通過(guò)一束時(shí)間同步的近紅外強激光場(chǎng)進(jìn)行探測，此時(shí)電子能量將取決于電離時(shí)刻近紅外光場(chǎng)的相位。因此，根據電子能量的相位依賴(lài)性即可獲得阿秒脈沖的脈寬和啁啾信息。Krausz團隊于2004年成功在實(shí)驗上首次實(shí)施了阿秒條紋相機方案[25]，通過(guò)調節單個(gè)阿秒脈沖與近紅外光場(chǎng)的時(shí)間延遲來(lái)測量電子能譜的延時(shí)依賴(lài)性。如圖6所示，電子的能量會(huì )隨時(shí)間延時(shí)發(fā)生改變。這種延時(shí)依賴(lài)性提供了一種直接的方法來(lái)獲取紅外激光場(chǎng)的矢勢信息，從而達到了激光場(chǎng)波形的測量和再現的目的。

圖6 阿秒條紋相機延時(shí)依賴(lài)的電子能譜[25]

目前，基于氣體高次諧波發(fā)展的系列阿秒脈沖技術(shù)已經(jīng)成為探索阿秒科學(xué)的重要手段。自2001年Krausz團隊成功產(chǎn)生650 as的單個(gè)脈沖后，研究者們一直致力于如何產(chǎn)生更短脈寬的阿秒脈沖，以提高時(shí)間分辨能力。例如，2006年，M. Nisoli等人采用周期量級激光結合偏振門(mén)技術(shù)，成功制備出脈寬縮短至130 as的孤立脈沖[26]。2012年，中佛羅里達大學(xué)的Z. Chang等人通過(guò)調節高次諧波過(guò)程中的相位失配，利用鋯箔的負色散補償脈沖的正啁啾，實(shí)現對單阿秒脈沖的整形，脈寬可壓縮至67 as[27]。五年后，蘇黎世聯(lián)邦理工H. J. Wörner等人在實(shí)驗上產(chǎn)生了小于50 as的孤立阿秒脈沖，刷新了最短阿秒脈沖的記錄[28]。

除了追求線(xiàn)偏振的阿秒激光脈沖，科學(xué)界也期待能產(chǎn)生高效的橢圓偏振、圓偏振阿秒脈沖。與線(xiàn)偏振激光場(chǎng)不同，在單色圓偏光場(chǎng)的驅動(dòng)下被電離的電子難以返回母核并與核發(fā)生復合，因此，使用單色圓偏光場(chǎng)并不能產(chǎn)生圓偏高次諧波。2015年，美國科羅拉多大學(xué)M. Murnane等人探究了雙色(ω+2ω)圓偏光場(chǎng)驅動(dòng)的原子的電離過(guò)程，發(fā)現在特定的光強比下，反向旋光場(chǎng)中的電子能夠返回母核并與核發(fā)生再散射[29，30]。基于此，他們提出了使用雙色反向旋圓偏光場(chǎng)產(chǎn)生圓偏高次諧波的方案，并在實(shí)驗上成功地產(chǎn)生了高效的圓偏高次諧波[31]。此外，KM實(shí)驗室還提出了一種非共線(xiàn)的圓偏孤立阿秒脈沖產(chǎn)生方案，該方案將兩束非共線(xiàn)、同頻率的左旋圓偏光和右旋圓偏光聚焦在氣體靶上，利用焦點(diǎn)處合成光場(chǎng)的線(xiàn)偏振特性，驅動(dòng)發(fā)生高次諧波過(guò)程，然后通過(guò)諧波的遠場(chǎng)傳播，成功制備了孤立的左旋和右旋圓偏阿秒脈沖[32]。最近，液體和固體中的高次諧波過(guò)程也受到了科學(xué)家的廣泛關(guān)注，不同于稀薄氣體，液體和固體材料中電子濃度高，諧波效率顯著(zhù)提高[33—40]。因此，液體、固體高次諧波有望成為產(chǎn)生高強度阿秒光源的重要途徑。

03

阿秒光脈沖的應用：從光電效應到阿秒物理

自阿秒激光脈沖誕生以來(lái)，它就以其超高的時(shí)間、空間分辨率在原子尺度的電子超快動(dòng)力學(xué)探測上發(fā)揮了重要作用。目前，基于阿秒激光脈沖的時(shí)間分辨測量主要有三種方案：阿秒條紋相機、RABBITT技術(shù)，以及阿秒瞬態(tài)吸收光譜(attosecond transient absorption)[41]。前兩種方案十分類(lèi)似，但又略有不同。具體而言，這兩種方法均是通過(guò)調整阿秒脈沖與近紅外光場(chǎng)的時(shí)間延遲來(lái)獲得電子的超快動(dòng)力學(xué)信息。然而前者是結合孤立阿秒脈沖與少周期的近紅外強激光場(chǎng)，而RABBITT則是結合阿秒脈沖串與多周期近紅外弱光場(chǎng)。瞬態(tài)吸收光譜則是一種純光學(xué)方案，它在飛秒超快動(dòng)力學(xué)的研究上得到了廣泛應用，并于2010年被推廣至阿秒領(lǐng)域。其具體工作原理是：先用一束近紅外的泵浦光照射樣品，然后再用一束延時(shí)且能量可調的阿秒脈沖來(lái)探測樣品的透射譜。與前面兩種方法不同，瞬態(tài)吸收光譜探測的是光子，而非電離產(chǎn)生的電子或離子，因此具有較高的靈敏度。這種方法先后被用于觀(guān)測價(jià)電子波包的超快運動(dòng)[41]以及自電離過(guò)程的實(shí)時(shí)成像[42]。

圖7 (a)基于阿秒條紋相機測量得到的2p態(tài)和2s態(tài)延時(shí)依賴(lài)的電子能譜。其中，能量較高的譜線(xiàn)對應2p態(tài)的電子譜，能量較低的譜線(xiàn)對應2s態(tài)的結果；(b)利用頻率分辨光學(xué)開(kāi)關(guān)(frequency resolved optical gating，FROG)算法重構的結果[44]

阿秒脈沖的典型應用是研究電離過(guò)程中光電子發(fā)射的延時(shí)問(wèn)題。早期，受限于測量技術(shù)，光電效應中“電子的出射是否是瞬時(shí)的”一直是個(gè)未解之謎。隨著(zhù)阿秒激光脈沖的出現，這一謎團有望得到解開(kāi)。2007年，Krausz與其合作者U. Heinzmann等人利用阿秒條紋相機技術(shù)測量了固體單晶鎢的電子發(fā)射延時(shí)，他們發(fā)現4f價(jià)帶電子的發(fā)射相較于導帶電子滯后約100 as[43]。由于金屬表面對近紅外光場(chǎng)的屏蔽作用，電子只有到達固體表面才會(huì )受到紅外光場(chǎng)的作用。因此，他們將這一延時(shí)歸結于電子在固體中的傳輸效應。緊接著(zhù)，2010年，Krausz團隊利用同樣的方法測量了氣體Ne原子2p態(tài)和2s態(tài)電子的發(fā)射延時(shí)[44]，實(shí)驗結果如圖7所示，通過(guò)對比2p態(tài)和2s態(tài)電子的相位依賴(lài)的電子能譜，他們發(fā)現2p態(tài)電子的發(fā)射滯后于2s態(tài)約21 as。2011年，L’Huillier等人利用RABBITT技術(shù)測量了Ar原子3s態(tài)和3p態(tài)的單光子電離延時(shí)[45]，圖8(a)和(b)分別展示了3s態(tài)和3p態(tài)延時(shí)分辨的電子能譜，通過(guò)對比兩個(gè)電子態(tài)相同階次的邊帶結構便可以得到能量依賴(lài)的相對電離延時(shí)，在此基礎上結合理論計算，最終獲得了能量依賴(lài)的單光子電離延時(shí)(圖8(c))。這些突破性研究促使了對光電子發(fā)射延時(shí)的進(jìn)一步探索，時(shí)至今日，光電子發(fā)射延時(shí)仍是阿秒時(shí)間分辨測量的研究熱點(diǎn)之一。關(guān)于時(shí)間延時(shí)的測量也逐漸由單光子或少光子過(guò)程拓展到了強場(chǎng)多光子電離區[46—49]。

圖8 RABBITT實(shí)驗測得3s態(tài)(a)和3p(b)態(tài)延時(shí)分辨的電子能譜；(c)從各階邊帶上提取的電離延時(shí)，左側實(shí)線(xiàn)和右側實(shí)線(xiàn)分別代表3s態(tài)和3p態(tài)的結果(左側虛線(xiàn)圖形是把3p態(tài)移動(dòng)了-13.5 eV)，將3s態(tài)和3p態(tài)的測量結果相減便可以消除諧波對延時(shí)的影響，從而獲得3s態(tài)和3p態(tài)在不同能量下的相對時(shí)間延時(shí)[45]

理論上，利用阿秒條紋相機和RABBITT技術(shù)得到的時(shí)間延時(shí)主要包括兩部分：一部分是吸收單個(gè)極紫外(XUV)光子電離所需要的時(shí)間，它與單光子躍遷矩陣元的相位相關(guān)聯(lián)，對應于Wigner延時(shí)τW，即散射相位對電子能量的偏導。通常，τW攜帶了電離時(shí)的原子分子結構和電子的散射信息。例如，通過(guò)研究共振電離與非共振電離的時(shí)間延遲，可以揭示激發(fā)態(tài)對光電子發(fā)射動(dòng)力學(xué)的影響[50]。另一部分則是測量過(guò)程引入的時(shí)間延時(shí)τcc，代表連續態(tài)電子吸收一個(gè)紅外光子造成的態(tài)間躍遷時(shí)間，與長(cháng)程庫侖勢有關(guān)，因此，通過(guò)τcc可間接獲得庫侖勢的信息。特別地，當涉及到分子，角度依賴(lài)的τcc還可以反映出分子內部的勢能環(huán)境。例如，2020年，德國慕尼黑大學(xué)的M. F. Kling等人利用阿秒條紋相機技術(shù)測量了碘乙烷的時(shí)間延時(shí)[51]。當乙烷分子中的一個(gè)氫原子被碘原子替換后，電離出的電子主要源自碘原子的巨共振電離通道，那么角度分辨的時(shí)間延時(shí)也就反映了τcc的信息。進(jìn)一步地，通過(guò)分析τcc的角度依賴(lài)性，研究人員提取出碘乙烷的分子勢信息。2022年，華東師范大學(xué)的宮曉春教授測量了水團簇的光電子發(fā)射延時(shí)，通過(guò)分析尺寸分辨的水團簇的光電子發(fā)射延時(shí)，揭示了分子內部環(huán)境，尤其是電子—空穴的空間離域對光電子發(fā)射延時(shí)的影響[52]。

然而，并非只有使用阿秒脈沖才能實(shí)現阿秒時(shí)間分辨。2008年，蘇黎世聯(lián)邦理工的U. Keller等人基于少周期圓偏光場(chǎng)中的電離提出了阿秒角條紋技術(shù)(attosecond angular streaking)[53]。其工作原理是利用圓(橢)偏激光場(chǎng)旋轉的光矢量，將不同時(shí)刻電離出的電子在動(dòng)量空間偏轉到不同的角度，那么在電子的末態(tài)動(dòng)量分布上，電子的發(fā)射角也就反映了電離時(shí)刻的信息，這種工作方式非常類(lèi)似于時(shí)鐘的指針，因此又被稱(chēng)為“阿秒鐘(attoclock)”技術(shù)。為了確定時(shí)間參考點(diǎn)(一般取激光電場(chǎng)峰值對應時(shí)刻)，阿秒鐘一般選用少周期的激光脈沖做驅動(dòng)光，這也保證了電離時(shí)刻和電子發(fā)射角一一對應的關(guān)系，而時(shí)鐘的精度則取決于圓偏光場(chǎng)的頻率。以800 nm少周期圓偏光場(chǎng)為例，激光電場(chǎng)矢量每旋轉1圈耗時(shí)2.7 fs，對應于電子發(fā)射角旋轉360°，那么每度可達到的時(shí)間分辨約為7.5 as。盡管角條紋方案在2000年就被提出，但當時(shí)的應用焦點(diǎn)是少周期脈沖的CEP，并沒(méi)有考慮到角度帶來(lái)的時(shí)間分辨能力。直到2008年，阿秒鐘技術(shù)才將角度與時(shí)間分辨結合起來(lái)。

圖9 阿秒鐘實(shí)驗[53] (a)實(shí)驗測量的氦離子在不同CEP下的二維動(dòng)量分布；(b)CEP依賴(lài)的氦離子發(fā)射角分布。其中，左圖為實(shí)驗結果，右圖為理論計算結果

自阿秒鐘技術(shù)提出之后，它就被廣泛應用于隧穿延時(shí)和隧穿出口坐標等問(wèn)題的研究。需要注意的是，由于阿秒鐘實(shí)驗中使用了少周期激光脈沖，電子干涉效應被極大地抑制，典型的動(dòng)量分布如圖9所示。眾所周知，電子干涉攜帶電離動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵信息，例如電子波包的幅度和相位，但提取這些信息在阿秒鐘實(shí)驗中變得困難。為了解決這一難題，我們考慮將阿秒鐘技術(shù)與某種光電子干涉技術(shù)結合，從而實(shí)現對電子相位的時(shí)間分辨測量。基于此，我們課題組提出了“雙指針”阿秒鐘技術(shù)[54]。該技術(shù)利用雙色(ω+2ω)同向旋圓偏光場(chǎng)誘導電離，如圖10所示，其中強倍頻光2ω作為阿秒鐘的分針，而弱基頻光ω作為時(shí)針。以400 nm+800 nm雙色光場(chǎng)為例，400 nm激光電場(chǎng)矢量旋轉一周時(shí)，800 nm只旋轉半圈，相應地，800 nm的電場(chǎng)矢量將指向相反方向，這意味著(zhù)相鄰400 nm光場(chǎng)周期電離出來(lái)的兩個(gè)電子波包將受到與800 nm相反的調控。通過(guò)分析角度分辨的電子干涉圖案，可提取電子波包角度分辨的幅度和相位信息。進(jìn)一步地，利用阿秒鐘角度—時(shí)間對應關(guān)系，獲得了電子波包振幅、相位等隨時(shí)間變化的信息。隨后，我們將這一技術(shù)拓展至雙色反向旋光場(chǎng)，并將其用于多光子區的自旋—軌道延時(shí)的測量[48]。

圖10 “雙指針”阿秒鐘工作原理[54] (a)雙色同向旋圓偏光場(chǎng)，其中藍色實(shí)線(xiàn)代表400 nm圓偏振激光場(chǎng)，紅色實(shí)線(xiàn)表示800 nm圓偏振激光場(chǎng)，藍色箭頭表示400 nm激光電場(chǎng)矢量，紅色箭頭表示800 nm激光電場(chǎng)矢量；(b)“雙指針”阿秒鐘空間構型。對于電離時(shí)刻相差一個(gè)400 nm周期的兩個(gè)波包而言，它們將受到800 nm光場(chǎng)相反的調控，因此可以分別表示為ψ0e-iε和ψ0eiε，其中ε代表800 nm光場(chǎng)對電子波包的調控；(c)強場(chǎng)近似模型計算的單色和雙色圓偏振激光場(chǎng)驅動(dòng)的電子動(dòng)量分布；(d)電子發(fā)射角為90°時(shí)的單色和雙色圓偏光場(chǎng)中電子的能譜

此外，我們還提出了一種改進(jìn)型的阿秒鐘技術(shù)[55]，即在基頻圓偏光場(chǎng)上疊加一束弱的倍頻線(xiàn)偏光場(chǎng)來(lái)對阿秒鐘進(jìn)行精確校準。實(shí)驗上，通過(guò)測量和分析電子動(dòng)量譜的最概然發(fā)射角，我們首次在同一個(gè)理論框架下將延時(shí)隧穿和瞬時(shí)隧穿的圖像統一起來(lái)。最近，我們將“雙指針”阿秒鐘技術(shù)與新型的“相位之相位(phase-of-the-phase，POP)”光電子譜學(xué)方法相結合[56]，發(fā)現在這種光場(chǎng)構型下，POP的相位直接對應電子的隧穿時(shí)刻，從而明確了“相位”的物理意義。進(jìn)一步地，結合POP的對比度譜，勢壘下電子的動(dòng)力學(xué)信息被重構出來(lái)，這些信息包括電子在勢壘下運動(dòng)所需時(shí)間以及電子在勢壘下運動(dòng)所積累的相位，從而實(shí)現了對勢壘下隧穿動(dòng)力學(xué)的全面刻畫(huà)。類(lèi)似地，通過(guò)對飛秒激光脈沖的“時(shí)空整形”(改變光場(chǎng)偏振、相位、幅度等)，我們可以在阿秒時(shí)間尺度實(shí)現對電子動(dòng)力學(xué)的探測和操控。

除了以上這些方法，科學(xué)家們還巧妙地利用強場(chǎng)電離中的再散射過(guò)程，包括高次諧波產(chǎn)生過(guò)程以及光電子譜，實(shí)現了對電子動(dòng)力學(xué)的超快探測。這種自探測手段在強場(chǎng)物理的超快探測上發(fā)揮了重要作用，最典型的例子便是利用光電子全息(photoelectron holography)實(shí)現對隧穿時(shí)刻的精準測量[57，58]。

04

展 望

本文回顧了阿秒激光脈沖的產(chǎn)生、發(fā)展以及應用，我們可以發(fā)現，科學(xué)技術(shù)的發(fā)展總是呈螺旋式上升。激光技術(shù)的進(jìn)步為強場(chǎng)物理鋪路，而強場(chǎng)物理的研究又反哺于激光技術(shù)。阿秒脈沖的產(chǎn)生打開(kāi)了探索微觀(guān)電子世界的大門(mén)，是人類(lèi)在理解、掌控物質(zhì)世界的征途中又一里程碑事件。目前，阿秒激光脈沖已是研究亞原子尺度物理規律的金鑰匙，并且在控制化學(xué)反應、從亞原子尺度研究生命現象等方面有著(zhù)重要的應用前景。然而，科學(xué)的探索永無(wú)止境，人們期望能在更精微的時(shí)間和空間尺度上揭示物質(zhì)世界的奧秘。最近，德國法蘭克福大學(xué)R. Dörner團隊在H2單光子雙電離實(shí)驗中發(fā)現，從H2分子不同中心出射的電子間存在247仄秒(zeptosecond，簡(jiǎn)記為zs，1 zs=10-21 s)的延時(shí)[59]，該延時(shí)實(shí)際上對應了光從H2分子中H原子的一端穿越到另一端所需要的時(shí)間。可以說(shuō)，阿秒物理方興未艾，仄秒物理正在路上。